Ο πατήρ Γεώργιος Πυρουνάκης γεννήθηκε στη Μήλο το 1910 από γονείς Σφακιανούς.
Οι γονείς του διώχθηκαν από την Κρήτη ύστερα από ένα αποτυχημένο πραξικόπημα που έγινε εναντίον των Οθωμανών και κατέφυγαν στη Μήλο. Από τη Μήλο μετακινήθηκαν πολύ γρήγορα στον Πειραιά, όπου ο Πυρουνάκης τελείωσε το Δημοτικό Σχολείο. Υπήρξε συμμαθητής με σπουδαίες προσωπικότητες, όπως ο Γιάννης Τσαρούχης και ο Νίκος Καββαδίας. Το 1928 εισήχθη στη Θεολογική Σχολή και ξεκίνησε να κηρύττει ακόμη από τα φοιτητικά του χρόνια.
Τον Οκτώβριο του 1932 δημιούργησε στον Πειραιά μαζί με άλλους έξι νέους μια οργάνωση νεολαίας, με το όνομα "Φιλική Εταιρεία Νέων". Μέχρι το 1939, η Εταιρία είχε ιδρύσει τέσσερα νυχτερινά σχολεία για τους εργαζόμενους νέους άνδρες και γυναίκες, δύο επαγγελματικές σχολές και «Λαϊκό Πανεπιστήμιο».
Η οργάνωση ίδρυσε το πρώτο νυχτερινό Γυμνάσιο στον Πειραιά, το οποίο στεγάστηκε μετά από πολλές δυσκολίες στη Ράλλειο Σχολή. Την ίδια εποχή ο Πυρουνάκης ίδρυσε τις πρώτες κατασκηνώσεις εργαζομένων παιδιών στο Πέραμα. Για να αναδείξει το ρόλο και τη σημασία της εργατικής τάξης και να ανυψώσει ψυχικά τους ανθρώπους που την αποτελούν ξεκινά την Γιορτή του Εργάτη Χριστού.
Το 1938, στη γιορτή του Εργάτη Χριστού στον Πειραιά, θα παραβρεθούν πάνω από πέντε χιλιάδες εργαζόμενα παιδιά.
Μερικά ακόμα από τα έργα του είναι οι νυχτερινές Δημοτικές Σχολές στη Δραπετσώνα, την Αγία Σοφία, τον Άγιο Νικόλαο και τα Ταμπούρια, ο Σύνδεσμος Νέων Πειραιώς, οι Φιλικές Εστίες, τα Σπίτια Στοργής, τα Φιλικά Αναρρωτήρια, η ίδρυση γραφείου για τη μελέτη και την καταγραφή των προβλημάτων των εργαζόμενων νέων, το Οικοτροφείο Σιβιτανιδείου. Το 1939, το καθεστώς του δικτάτορα Μεταξά, του πρότεινε να αναλάβει ρόλο στη νεολαία του κόμματος. Ο Πυρουνάκης αρνήθηκε και, την ίδια χρονιά, το Νοέμβριο του 1939, το καθεστώς διέλυσε την οργάνωση του. Μετά από 3 μήνες, η Ακαδημία Αθηνών τον βραβεύει για την προσφορά του στους νέους.
Την περίοδο της Κατοχής οργανώνει συσσίτια για τα παιδιά και τους απόρους και αναρρωτήρια για παιδιά με προχωρημένες παθήσεις και συνάμα φτιάχνει κατασκηνώσεις. Η Φιλική Εταιρεία Νέων κατά την περίοδο της Κατοχής γλίτωσε 5.000 παιδιά και ισάριθμους, περίπου, ενήλικους.
Μετά την Κατοχή παύθηκε από Πρόεδρος της Φιλικής Εταιρείας Νέων. Αυτός αποφάσισε τότε να στραφεί στην εκκλησία και γίνεται ιερέας σε ηλικία 39 ετών και το 1949 ξεκινά τη διακονία του στην Ελευσίνα.
Το 1952 οργανώνει τις πρώτες κατασκηνώσεις για όλα τα παιδιά και μαζί ξεκινούν και τα πρώτα ενοριακά συσσίτια στην Ελευσίνα για όλους τους απόρους της πόλης. 55 χρόνια μετά, οι εγκαταστάσεις των κατασκηνώσεων στο Όρος Πατέρας φιλοξενούν παιδιά διαφόρων εθνικοτήτων, παιδιά που αντιμετωπίζουν σοβαρά προβλήματα οικονομικά, οικογενειακά, επικοινωνιακά και κοινωνικά αφού προέρχονται από οικογένειες οικονομικών μεταναστών ή προσφύγων που ζουν κυρίως στην περιοχή της Ελευσίνας.
Ασχολήθηκε επίσης με τα πολιτιστικά και οργάνωσε εκδηλώσεις με γνωστούς καλλιτέχνες, όπως ο Μίκης Θεοδωράκης. Συχνά συνάντησε εμπόδια στο έργο του και αναγκάστηκε να μετακινηθεί προσωρινά (όπως το 1964 που μετατέθηκε στη Μητρόπολη Αττικής για λίγο καιρό). Το διάστημα της Χούντας παύθηκε από την ενορία της Ελευσίνας και τοποθετήθηκε ως βοηθός ιερέα στον Άγιο Στέφανο Αττικής. Ανακρίθηκε και διώχθηκε τα χρόνια εκείνα, αλλά δεν σταμάτησε να υπερασπίζεται έμπρακτα πολιτικούς κρατούμενους. Δήλωσε παρών σε πολλές δίκες της εποχής.
Επανήλθε και πάλι στην Ελευσίνα το 1974 και τότε ξεκίνησε αγώνα για την κάθαρση μέσα στην Εκκλησία. Ο αγώνας αυτός θα διαρκέσει έξι ολόκληρα χρόνια, ώσπου το 1980 θα οδηγηθεί σε δίκη κατηγορούμενος από αρχιερείς της εποχής για τη δράση του. «Μόνο για φόνο δεν τον κατηγορούν» δηλώνει ο Γεώργιος Μαύρος μέσα στο Κοινοβούλιο. Αθωώνεται και συνεχίζει το έργο του.
Το ζήτημα της Εκκλησιαστικής περιουσίας και τα γεγονότα του 1987.
Διορίζεται από την κυβέρνηση στο διοικητικό συμβούλιο του Οργανισμού Διαχειρήσεως Εκκλησιαστικής Περιουσίας, το οποίο είχε συγκροτηθεί στο πλαίσιο του νόμου Τρίτση για αναδιάταξη των εκκλησιαστικών ζητημάτων, περιουσιακών και διοικητικών.
Στις 18/19 Αυγούστου του 1987 η Ιερά Σύνοδος της Ιεραρχίας τού επέβαλε (όπως και σε άλλους έξι, λαϊκούς) τον λεγόμενο "μικρό αφορισμό", δηλαδή απαγόρευση συμμετοχής στη θεία Ευχαριστία επί δύο έτη. Ο π. Γεώργιος Πυρουνάκης ανταπαντά ότι αποδέχτηκε τη συμμετοχή του στον ΟΔΕΠ «για να βοηθήσει την Εκκλησία να απεμπλακεί από ό,τι την καθηλώνει: από τον πλουτισμό και το έλλειμμα συνοδικότητας.
Στον δε "αφορισμό" του απάντησε με μια καταγγελία για συμπαιγνία, τελικά, του εκκλησιαστικού και του πολιτικού κατεστημένου».
Μετά από εξήμισυ σχεδόν μήνες έντονων αντιδράσεων η Ιερά Σύνοδος ήρε τον "αφορισμό' Παρόλα αυτά συνέχισε να δραστηριοποιείται: εκδίδει περιοδικά, συμμετέχει σε κοινωνικούς αγώνες και προβαίνει σε διαβήματα αγωνίας για τα πυρηνικά και τη μόλυνση του περιβάλλοντος.
Ήρθε σε επαφή με το ποίμνιό του για τελευταία φορά τον Απρίλιο του 1988 (Κυριακή των Βαΐων), σε Θεία Λειτουργία στο Δαφνί.
Πέθανε στις 16 Μαΐου του 1988.
