Ο Λεωνίδας Κύρκος μπήκε στην πολιτική και εκλέχτηκε μέλος του Ελληνικού Κοινοβουλίου το 1961, 1963 και 1964 με την ΕΔΑ. Με την διάσπαση του ΚΚΕ, πήρε το μέρος των λεγόμενων ανανεωτικών δυνάμεων και βοήθησε στην καθιέρωση του ευρωκομμουνιστικού ΚΚΕ Εσωτερικού. Στις 21 Απριλίου 1967 συνελήφθη και παρέμεινε στη φυλακή για 5 χρόνια.
Μετά την μεταπολίτευση εκλέχτηκε βουλευτής, το 1974 και το 1977, και ευρωβουλευτής το 1981 και το 1984. Ο Κύρκος ήταν Πρόεδρος και γενικός γραμματέας του ΚΚΕ Εσωτ. μέχρι τον Απρίλιο του 1987, οπότε εντάχθηκε στην Ελληνική Αριστερά (Ε.ΑΡ.) της οποίας εκλέχτηκε Πρόεδρος.
Μαζί με τον Χαρίλαο Φλωράκη, ίδρυσε τον Συνασπισμό της Αριστεράς και της Προόδου, του οποίου υπήρξε γραμματέας μέχρι τον Μάρτιο του 1991. Από το 1989 μέχρι το 1993 ήταν βουλευτής με τον Συνασπισμό. Έγινε στόχος σφοδρής κριτικής από το χώρο του ΠΑΣΟΚ για την συμμετοχή του Συνασπισμού στην κυβέρνηση Τζανετάκη.
To 2000 προτάθηκε τιμητικά από το κόμμα του Συνασπισμού για το αξίωμα του Προέδρου της Δημοκρατίας, όμως η Βουλή εξέλεξε τον ανθυποψήφιό του, Κωνσταντίνο Στεφανόπουλο.
Το 2010, με επιστολή του δήλωσε στήριξή στο νέο κόμμα Δημοκρατική Αριστερά. Το τελευταίο διάστημα λόγω των προβλημάτων με την υγεία του είχε αποστασιοποιηθεί από την ενεργό πολιτική, αν και συχνά κατέθετε την άποψή του δημόσια. Κατά την τελευταία περίοδο της ζωής του, παρά τις δυσκολίες που γεννούσε η οικονομική κρίση, δήλωσε πως η Ελλάδα ποτέ δεν πεθαίνει και πως θα πρέπει να σταματήσουμε να γκρινιάζουμε, να κοιτάξουμε τις δυσκολίες κατάματα και να ξεπεράσουμε την κρίση. Είχε δύο γιους. Πέθανε στις 28 Αυγούστου 2011 σε ηλικία 86 ετών. Ο θάνατος του προκάλεσε συγκίνηση σε σχεδόν σύσσωμο τον πολιτικό κόσμο, ενώ μεταξύ άλλων, χαρακτηρίστηκε και ως πολιτικός που έβαζε το εθνικό συμφέρον πάνω από το κομματικό
Στο τελευταίο του γράμμα ο Λεωνίδας Κύρκος έγραψε πως ο αγώνας για το Σοσιαλισμό με Δημοκρατία, Ελευθερία και σεβασμό στον άνθρωπο πρέπει να συνεχίσει γιατί δεν υπάρχει άλλη λύση για τον κόσμο. Ακόμα για άλλη μια φορά απέρριψε απόλυτα τη βία και τη μισαλλοδοξία ως αδιέξοδες, προτρέποντας σε σύγκρουση ιδεών
